| Аннотация |
Современную химическую промышленность невозможно представить без использования катализаторов – веществ, ускоряющих протекание реакции. На долю каталитических реакций приходится около 90% всех синтетических процессов. Фармацевтика, нефтехимия, пищевые производства остро нуждаются в недорогих и стабильных катализаторах, отличающихся высокой эффективностью, селективностью и способностью к регенерации. Различают гомогенные и гетерогенные катализаторы. Последние обладают рядом существенных преимуществ, связанных с легкостью выделения целевых продуктов реакций, что позволяет выстроить крупномасштабное производство с автоматизированными циклами. Создание высокоэффективных и долговечных гетерогенных катализаторов для органической химии является одним из самых важных направлений развития современной науки и технологии с точки зрения экономической эффективности и конкурентоспособности российского промышленного сектора. В настоящее время, традиционными катализаторами в органической химии являются палладиевые, медные и никелевые комплексы, которые имеют ряд серьезных недостатков, таких как загрязнение продуктов синтеза, высокая стоимость, токсичность, чувствительность к влаге, а также сложная регенерация. На смену им все чаще приходят нанокатализаторы на основе сложных ферритов, содержащих различные d-металлы (MFe2O4@MxOy, где M = Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn), обладающие высокой удельной площадью поверхности, селективностью, химической стабильностью и возможностью многократного повторного использования. Однако стохастический подход к оценке их каталитической активности не позволяет на сегодняшний день использовать имеющиеся накопленные данные для предсказания эффективности ферритов в катализе. В первую очередь, гетерогенные каталитические процессы крайне чувствительны к дефективности структуры нанокатализаторов (точечные, линейные, объемные дефекты), локализации таких дефектов и их плотности. Перспективным подходом к устранению лимитирующих факторов, ограничивающих широкое применение нанокатализаторов на основе ферритов в промышленных процессах, может послужить комплексное исследование причины возникновения дефектов в структуре нанокатализаторов и их природы. Для этого, в рамках данного проекта предлагается применить систематический подход, заключающийся в получении линейки нанокатализаторов на основе сложных ферритов d-элементов (Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn) тремя самыми распространенными в неорганической химии способами (соосаждение, термолиз и топотактические превращения), всестороннем анализе физико-химических свойств нанокатализаторов и дефективности их структуры с применением просвечивающей электронной микроскопии сверхвысокого разрешения с элементным картированием и оценке каталитической активности наночастиц в наиболее важных, с точки зрения органической химии, реакциях кросс-сочетания (С-О, С-С, С-N). В результате, данный проект позволит впервые провести системную оценку влияния (1) метода получения сложных ферритов с примесными атомами различной природы (Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn) на дефективность их структуры (2) дефектов различной природы на каталитическую способность сложных ферритов в органических реакциях кросс-сочетания. Предлагаемый в данном проекте подход позволит впервые выявить корреляцию “тип феррита-дефективность-каталитическая активность” и разработать эффективную стратегию дефект-инжиниринга для получения коммерчески доступных и регенерируемых гетерогенных нанокатализаторов.
|
